ППД гамма спектрометрия

 Рассмотрим основные проблемы, которые приходится решать при обработке гамма спектров полученных при измерениях проб на спектрометрах с охлаждаемыми полупроводниковыми детекторами (детекторы из особо чистого германия, германо-литиевые и кремниевые детекторы) и методы их решения, реализованные в программном пакете «СПЕКТР»:

Поглощение излучения в веществе пробы

При прохождении через вещество гамма кванты взаимодействуют с электронами и ядрами атомов вещества. При взаимодействии они либо поглощаются в результате фотоэлектрического эффекта, либо теряют часть своей энергии и изменяют направление в результате комптоновского рассеяния и эффекта рождения электрон – позитронных пар (есть ещё ряд эффектов, но наиболее существенны три указанных). При малых энергиях  гамма квантов, наиболее значимым является фотоэффект. При энергиях квантов Eγ ≥1022 кэВ, возникает эффект рождения электрон-позитронных пар. Совместное действие эффектов характеризуется полным линейным коэффициентом ослабления гамма квантов в веществе
     
Где n -концентрация атомов вещества в единице объема, σ -полное эффективное сечение взаимодействия.
      
Здесь ρ - плотность среды , Na - число Авогадро , A -молярная масса атомов среды.
      
       - сечения фотоэффекта, комптоновского рассеяния и эффекта образования пар.
В энергетическом диапазоне от 30 кэВ до 3000 кэВ
      ,       ,   
Z – усреднённый заряд ядер атомов вещества счётного образца (Z эффективное),  - энергия гамма излучения.
 
Рис. 1. Удельное эффективное сечение реакций взаимодействия гамма квантов с глиной (Z = 7.6).
 
На рис. 1 представлены удельные эффективные сечения трёх основных реакций взаимодействия гамма квантов с веществом (кв.см/г) для счётного образца почвы (глины). Для энергий более 50 кэВ сечение фотопоглощения на порядок меньше сечения комптоновского рассеяния, сечение эффекта образования пар в диапазоне до 4000 кэВ также более чем на порядок слабее комптоновского рассеяния. Практически для основной массы исследуемых в Санэпиднадзоре веществ (продукты питания, почва и т.п.) единственным значимым эффектом является комптоновское рассеяние. Но встречаются пробы и с большими значениями Z эффективное:
 
Рис. 2. Удельное эффективное сечение реакций взаимодействия гамма квантов с вольфрамом (Z = 74).
 
На рис. 2 показаны аналогичные сечения реакций для образца вольфрама (в Московском центре гигиены и эпидемиологии пришлось исследовать образцы электродов из торированного вольфрама). В этом случае влияние фотоэффекта превышает влияние комптоновского рассеяния до энергии 500 кэВ.
 
Взаимодействие гамма излучения с веществом на пути от возникновения гамма кванта до регистрации в детекторе отражается в функциях эффективности регистрации гамма квантов определяемых при калибровке спектрометра. Но в комплексе счётный образец – детектор есть непостоянная часть – сам счётный образец. Поглощение излучения при прохождении через стенки измерительного сосуда, упаковку детектора и сам детектор при неизменной геометрии измерений остаётся постоянным, меняется поглощение излучения в веществе счётного образца. Это поглощение зависит от плотности, эффективной атомной массы и Z эффективное счётного образца.
Число гамма квантов на выходе из счётного образца, которые пролетят без взаимодействия с веществом пробы, выражается формулой:
       .
        N0– число гамма квантов для вакуума, x – эффективная толщина счётного образца.
 
Программа должна обеспечивать перерасчёт функций эффективности регистрации в соответствии с параметрами счётного образца.
 
В пакете «СПЕКТР» используются четыре функции эффективности регистрации:
  • 1. эффективность регистрации гамма квантов в фотопиках,
  • 2. полная эффективность регистрации гамма квантов в спектрометре,
  • 3. эффективность регистрации в пиках одиночной утечки,
  • 4. эффективность регистрации в пиках двойной утечки.
Наиболее зависимой от процессов взаимодействия гамма квантов с веществом пробы является функция эффективности регистрации гамма квантов в фотопиках. Например:
 
 
Рис. 3. Функции эффективности регистрации в фотопиках.
 
На рисунке представлены три функции эффективности регистрации в фотопиках:
  1. эффективность регистрации, полученная для эталона изготовленного из пластмассы 
    (Z эффективное = 6.9, плотность 1.48 г./куб.см.);
  2. эффективность регистрации, пересчитанная на плотность счётного образца равную 0.65 г,куб.см.;
  3. эффективность регистрации, пересчитанная на Z эффективное и плотность пробы.
Счётным образцом были кусочки электродов из торированного вольфрама. Кроме продуктов из радиоактивной цепочки распада 232Th в пробе, естественно ничего не было, но если бы там был, например, 241Am и оператор не предпринял бы ничего, чтобы учесть большое Z эффективное пробы, оценка активности 241Am была бы занижена в ~40 раз.
 
Функция полной эффективности регистрации гамма квантов в спектрометре необходима для корректного учёта процессов регистрации каскадных гамма квантов. Она зависит практически только от процессов фотопоглощения. Комптоновское рассеяние помешает зарегистрироваться гамма кванту в фотопике, но общее число зарегистрированных гамма квантов в спектрометре практически не меняется. Эффект образования пар увеличивает число гамма квантов, но вероятность регистрации не меняется, поскольку процесс происходит в очень малый промежуток времени, один, два или все три гамма кванта зарегистрируются в спектрометре как один импульс.
 
Функции эффективности регистрации в пиках утечки требуются для корректной оценки гамма квантов регистрируемых в пиках утечки и аннигиляционном пике. Основной вклад в формирование пиков утечки вносит эффект формирования пар непосредственно в материале детектора, а не в веществе пробы. Это происходит вследствие того что эффект образования пар приводит к появлению трёх гамма квантов вместо одного и их регистрация в пиках утечки происходит уже по законам совпадений, так же как для каскадных переходов. Вероятность регистрации двух или трёх гамма квантов на порядок больше, если эти гамма кванты родились непосредственно в детекторе, а не далеко от детектора в пробе (эффективность регистрации уменьшается как квадрат расстояния от детектора). Для того чтобы рассчитать процесс формирования пар по формулам, без использования эталонов, требуется знание конструкции детектора и материалов конструкции детектора, что далеко не всегда известно. Проще и надежнее, на мой взгляд, провести калибровку эффективности регистрации гамма квантов в пиках утечки. Для этого требуется эталон, содержащий нуклиды, имеющие гамма линии с энергией более 1500 кэВ, например, 232Th в радиоактивном равновесии с дочерними нуклидами. Для приемлемой калибровки эффективности регистрации в пиках утечки для энергетического диапазона до 3000 кэВ достаточно и одной точки, поскольку вторая (начальная) точка известна, а зависимость эффективности регистрации в пиках утечки от энергии в нашем энергетическом диапазоне достаточно точно аппроксимируется выражением  ln(E).
В пакете «СПЕКТР» процессы, происходящие в счётном образце, учитываются и при перерасчёте функций эффективности регистрации в пиках утечки, но в реальности вклад их очень мал.
 
Для корректного перерасчёта функций эффективности регистрации в соответствии с параметрами счётного образца требуется знание плотности пробы, эффективной толщины пробы и значений эффективной атомной массы и эффективного атомного номера вещества счётного образца. Оценка плотности при измерениях в фиксированной геометрии проблем не вызывает – достаточно взвесить счётный образец, сложнее с Z эффективное и эффективной атомной массой пробы. Нередко оператор не знает химического состава пробы.
В пакете «СПЕКТР» предусмотрено несколько вариантов решения проблемы:
  • 1. Установка физических констант оператором.
  • 2. Определение Z эффективное по спектру пробы.
  • 3. Определение Z эффективное по спектру пробы и априорной информации об активности одного или нескольких нуклидов пробы.
 
Установка физических констант оператором
База данных по физическим константам (химические формулы вещества, эффективный атомный номер и эффективная атомная масса) в пакете «СПЕКТР» объединена с базой данных по нормативам (СанПиН, НРБ и т.п.). Оператор при запуске измерений должен выбрать из списка или создать тип пробы с требуемыми значениями физических констант. Форма процедуры создания – редактирования данных по физическим константам и нормативам выглядит следующим образом:
 
Norms 
Рис 4. Форма создания и редактирования констант и нормативов.
 
Оператор может ввести формулу вещества пробы для трёх вариантов счётных образцов. Задание нулевого значения эффективного атомного номера значит, что эти данные оператору неизвестны. В этом случае программа может попытаться определить требуемые данные непосредственно по измеренному спектру
 
Определение Z эффективное по спектру пробы
В том случае если спектр пробы содержит нуклиды, имеющие гамма линии и в мягкой и в жёсткой области спектра, можно рассчитать Z эффективное непосредственно по спектру пробы, поскольку зависимость поглощения гамма излучения от энергии известна. Точность оценки будет тем выше, чем больше разница в активности нуклида, рассчитанная по мягким и жёстким линиям. Для включения процедуры расчёта Z эффективное по спектру пробы в процесс обработки спектра достаточно установить галочку «Варьирование Z эффективное пробы» в параметрах шаблона обработки.
 
 
Рис 5. Форма создания и редактирования параметров шаблонов декомпозиции.
 
В нашем примере с обработкой спектра пробы из торированного вольфрама Z эффективное определяется равным 73.3, что вполне соответствует истине:
 
Рис 6. Результаты обработки спектра с варьированием Z эффективное.
 
Сравните результаты с обработкой того же спектра, но без варьирования Z эффективное (на следующем рисунке).
 
Рис 7. Результаты обработки спектра без варьирования Z эффективное.
 
На рисунке видно, что в мягкой области спектра большая невязка (спектр Th-228 значительно выше спектра пробы) вследствие того, что не было учтен эффект фотопоглощения при большом Z эффективное пробы.
 
Определение Z эффективное по спектру пробы и априорной информации
В случае если проба не содержит нуклидов, имеющих линии и в мягкой (менее 100 кэВ), где значим процесс фотопоглощения, и в жёсткой (более 500 кэВ) области энергий, где он влияет слабо, автоматическое определение Z эффективное не работает, поскольку итоговая система уравнений становится вырожденной. В этом случае процедура решения системы уравнений исключает Z эффективное из списка неизвестных. Для того чтобы и в данном случае итоговая система уравнений не была вырожденной, можно дополнить её априорной информацией об активностях нуклидов имеющих линии в мягкой области энергий. Для этого потребуется либо химическое выделение требуемого нуклида и оценка его активности другими методами, либо добавление в счётный образец нуклида известной активности отсутствующего в пробе. В пакете «СПЕКТР» предусмотрена процедура учёта априорной информации об активностях нуклидов пробы либо вводимая оператором вручную, либо из файлов результатов обработки или архива измерений. Процедура решения итоговой системы уравнений использует помехоустойчивый вариант Байесовского оценивания.
 

Интерференция линий

Посмотрим, как выглядят спектры некоторых наиболее распространённых нуклидов измеренных на спектрометре с детектором из особо чистого германия:
 
 
Рис 8. Спектр 232Th с дочерними. Разрешение спектрометра для энергии 200 кэВ равно 1.67 кэВ.
 
 
Рис 9. Спектр 226Ra с дочерними нуклидами.
 
 
Рис 10. Спектр смеси эталонов, включающий нуклиды, часто применяемые для калибровки спектрометров.
 
Из рисунков видно, что даже в простых случаях чистые линии нуклидов найти сложно. Реальные пробы могут быть значительно сложнее. Список естественно радиоактивных нуклидов включает, кроме цепочки 232Th и 226Ra, цепочку 235U и 238U (цепочка 226Ra является частью цепочки 238U). Кроме того, при решении экологических задач, программа должна разбираться со всеми пиками спектра в предположении, ну, если не нескольких тысяч гамма излучающих нуклидов существующих в природе, то сотни или двух нуклидов являющихся распространёнными продуктами деления или активации на фоне естественно радиоактивных, которые могут реально присутствовать в спектре пробы. В итоге при традиционном оконном подходе итоговая система уравнений оказывается вырожденной.
 
Рассмотрим что сделано в пакете «СПЕКТР» для решения этой задачи:
 
Формирование цепочек и смесей нуклидов
В математике существует единственный метод для повышения обусловленности системы уравнений (в общем, математической задачи) – включить в решение задачи дополнительную корректную информацию. В нашем случае, разумный и распространённый подход – дополнить нашу задачу информацией о связи активностей нуклидов: . Такого рода соотношения устанавливаются, например, между нуклидами находящимися в радиоактивном равновесии в цепочке распада, такая зависимость есть в природном уране между 235U и 238U, такая зависимость есть между материнскими и дочерними нуклидами (как функция времени) после химического выделения материнского.
Я упоминал, что это распространённый подход. В пакете «СПЕКТР» реализация этого метода сделана весьма удобной для использования – формирование равновесных цепочек и отдельных звеньев цепочек, формирование неравновесных цепочек и смесей нуклидов осуществляются несколькими нажатиями мышки.
 
Рассмотрим процесс формирования равновесных цепочек на примере создания таких цепочек из схемы распада U-238. Для этого потребуется вызвать программу создания и редактирования таблиц нуклидов (п. меню программы «СПЕКТР» «Сервис/Таблица нуклидов...»). В программе «Таблица нуклидов» выберем U-238 и посмотрим на его схему распада.
 
 
Рис 11. Дерево распада U-238.
 
Радиоактивное равновесие между U-238 и Ra-226 часто бывает нарушено. Поэтому в первую цепочку мы включим U-238, Th-234, Pa-234m, Pa-234, U-234 и Th-230. Для этого свернём схему распада ниже Th-230, щелкнув левой кнопкой мышки по значку  слева от пиктограммы Th-230. В итоге схема примет вид:
 
Процедура формирования цепочек не включает в цепочки нуклиды, не отображаемые в схеме распада. Поэтому, то, что мы свернули схему распада для Th-230, приведёт к тому, что в равновесную цепочку U-238 ,будут включены только Th-234, Pa-234m, Pa-234, U-234 и Th-230.
Запустим процедуру формирования равновесной цепочки из основного меню (п. меню «Сервис/Равновесная цепочка/Сформировать...») или вызвав всплывающее меню щелчком правой кнопки мышки по пиктограмме U-238. При этом программа попросит подтвердить серьёзность наших намерений.
 Ответ «Да» запускает процедуру формирования цепочки. В процессе формирования цепочки программа выясняет, что какие-то нуклиды или цепочки нуклидов входят в схемы распада других нуклидов и, в этом случае, формирует их копии. В нашем случае мы получим такие сообщения:
 
Нуклиды, входящие в копии цепочек, могут потребоваться для формирования других равновесных цепочек. При создании «копии цепочки» в действительности создаётся не копия нуклидов цепочки, а меняются атрибуты нуклидов таким образом, что нуклид приобретает статус «копия нуклида», вместо статуса «включён в равновесную цепочку». Это надо учитывать при желании самостоятельно удалить или отредактировать нуклид.
 
По завершению анализа и создании копий цепочек нуклидов, программа выводит на экран окно расчёта активности нуклидов выбранной части схемы распада на текущую дату с начальной датой, соответствующей требованию необходимой продолжительности распада для формирования равновесного состояния цепочки:
 
 
Рис 12. Форма процедуры расчёта активности цепочки нуклидов.
 
В соответствии со значениями последней колонки таблицы «Доля в активности материнского %» рассчитываются квантовые выходы для линий нуклидов, включённых в равновесную цепочку. Можно отметить, что активность U-234 и Th-230 в нашем примере несколько выше 100% (доли в распаде) - это происходит всегда по истечении некоторого времени требуемого для формирования равновесности в цепочке за счёт некоторого преобладания процесса накопления дочерних нуклидов в цепочке над процессом распада. Абсолютной равновесности не бывает. В случае если период полураспада материнского нуклида в цепочке более чем в десять раз больше периода полураспада самого долгоживущего из дочерних нуклидов, считается что требование необходимое для формирования радиоактивного равновесия в цепочке выполняется. В этом случае редактирование данных в форме расчёта активности запрещено, и форма имеет только информативный характер. В противном случае программа сообщит, что радиоактивное равновесие в цепочке никогда не наступит и, разрешив редактирование данных в форме расчёта активности, предложит оператору самому задать требуемое состояние соотношения активностей нуклидов в цепочке.
 
Нажав на клавишу «Ввод», в итоге получим следующую схему распада для U-238:
  Все линии Th-234, Pa-234m, Pa-234, U-234 и Th-230 включены в соответствии с квантовых выходом и долей в активности материнского U-238. Цепочка Rn-222 - Po-214 также может быть объединена в равновесную. Для этого мы переключимся в таблице изотопов на Rn-222 и свернём схему распада ниже Po-214. Получим следующую схему распада:
. Вызвав процедуру формирования равновесной цепочки для Rn-222, получим в итоге схему распада U-238, включающего две равновесные цепочки U-238-Th-230 и Rn-222 -Po-214 и итоговую таблицу линий для U-238 включающую линии дочерних:
 
U-238-10
 
Сформированная равновесная цепочка легко преобразуется обратно в набор отдельных нуклидов вызовом пункта меню «Сервис/ Равновесная цепочка/ Расформировать...».
 
Использование полной функции спектра компоненты
Оконный метод при решении задачи оценки активностей нуклидов – подход традиционный до недавнего времени. При оконном методе итоговая система уравнений формируется из квантовых выходов линий нуклидов и интегральных окон спектра пробы соответствующим пикам спектра. Её достоинство – малая чувствительность к энергетическому дрейфу спектрометра. При широком окне дрейф внутри окна никак не сказывается на результате. Недостаток – пренебрежение информацией о форме линии, а потеря информации влечёт ухудшение обусловленности системы и уменьшение эффективности оценок. Ухудшение обусловленности нередко бывает катастрофическим – при рабочей таблице нуклидов включающей сотню или две нуклидов итоговые системы уравнений становятся вырожденными.
 
Альтернативный метод – использование полной функции спектров компонент. В этом методе спектр пробы не приводится к интегральным окнам. Соответственно квантовый выход линии должен быть преобразован в функцию отклика спектрометра. Гамма линия имеет определённую энергию и нулевую ширину (дельта функция). При регистрации она расплывается в пик определённой ширины (спектр комптоновского рассеяния предварительно вычитается). Форма пика близка к гауссиану, но в реальности, естественно, не гауссиан. Её можно описать сколь угодно точно самыми различными комбинациями элементарных функций. Но для нас крайне важно, чтобы число свободных параметров определяющих форму линии было минимальным, поскольку обусловленность системы быстро уменьшается с ростом числа свободных параметров (конструкция становится шаткой).
В пакете «СПЕКТР» реализовано два подхода к построению модели линии:
  • 1. гауссиан  ,
  • 2. модель линии, рассчитанная из спектра эталона .
Гауссиан используется в том случае, если оператор не выполнил процедуру расчёта моделей линий по спектру эталона. В случае если результаты обработки спектра при использовании гауссиана нас удовлетворяют (реальные модели линий весьма схожи с гауссианом), можно и не проводить расчёт моделей линий.
 
Расчёт моделей линий производится с учётом интерференции линий (программа не требует, чтобы пик спектра формировался только одной гамма линией). Преимущество второго подхода в том что, в качестве модели линии мы получим реальный отклик спектрометра и при большом числе каналов спектрометра достаточно хорошо описывающий его форму при минимальном числе свободных параметров (положение и ширина линии). Недостаток – функция хранится в виде таблицы и для вычисления производных функции (часто требуемая операция) приходится прибегать к процедуре численного дифференцирования, что вносит некоторые дополнительные погрешности.
 
В пакете «СПЕКТР» реализованы оба подхода к обработке спектров и оконный и альтернативный. Выбор того или иного метода производится установкой или снятием галочки в форме параметров шаблона обработки.
 
Рис 13. Форма установки параметров шаблона обработки спектров.
 
Поскольку оконный метод может приводить к вырожденности системы уравнений (при вырожденности системы отсутствует единственное решение), процедура решения в случае вырожденности будет спрашивать у оператора, какой из двух нуклидов делающих решение неоднозначным следует исключить из системы. Режим работы в этом случае получается диалоговым, а не автоматическим. Чтобы этого не происходило, оператор имеет возможность поделить все нуклиды рабочей таблицы на 10 сортов, присвоив каждому нуклиду определённый ранг. В этом случае, программа обратится к оператору только в том случае, если придётся делать выбор между нуклидами одного ранга.
 
Альтернативный метод – метод разложения спектра на спектры компонент предъявляет более жёсткие требования и к спектрометру и компьютеру спектрометра. Поскольку, в этом случае, энергетический дрейф спектрометра может существенно исказить результаты обработки, в модель в качестве дополнительных неизвестных параметров включаются и параметры описывающие энергетический дрейф спектрометра. Система уравнений становится нелинейной. Решение больших нелинейных систем требует хорошей производительности компьютера. К счастью развитие компьютерной техники позволяет сейчас решать задачи, о которых вчера и не мечтали.
 
Коррекция энергетического дрейфа
 Включение в систему уравнений в качестве неизвестных параметров энергетического дрейфа спектрометра, дрейфа разрешения и Z эффективное пробы приводит к следующей модели спектра:
       .
       
Здесь:
       – спектр фона с вычтенным спектром комптоновского рассеяния.
       – спектры компонент (нормированные на один Беккерель спектры излучения отдельных нуклидов или цепочек нуклидов, находящихся в состоянии радиоактивного равновесия).
       – амплитуды соответствующих компонент.
       и  – параметры энергетического дрейфа спектрометра.
        Множитель .
        Z- отклонение условного Z эффективное пробы от Z эффективное эталона использованного при расчёте эффективности регистрации.  
E(i)- энергия канала i.
        - массовый коэффициент поглощения.
        - плотность счётного образца. 
        - толщина счётного образца (задаётся при установке геометрии).
 Scomp(i) – спектр комптоновского рассеяния для спектра пробы.
        Pn(i)- полином (полином используется только в случае предположения о неполном нуклидном составе модели).
i- канал спектра.
 
Свёртка с функцией рассеяния  моделирует ухудшение разрешения спектрометра. В качестве функции рассеяния, за исключением альфа спектрометрии, используется гауссиан . Для альфа спектрометрии используется свёртка с откликом спектрометра на квант излучения - моделью пика .
 
В общем случае предполагаются независимые значения параметров дрейфа для всех компонент. Если все компоненты разложения находятся в единой энергетической шкале, оператор может указать в табличке параметров декомпозиции, что спектры компонент находятся в единой шкале, то есть , ,.
Оператор может исключить из списка параметров  и (или)    и (или)  и , удалив соответствующие галочки в таблице параметров декомпозиции.
 
Методика оценки активностей и расчёта погрешностей при такой модели спектра подробно изложена в статье «Проблемы и решения в сцинтилляционной гамма спектрометрии». Отличие процедуры оценки активностей только в том, что в ППД гамма спектрометрии модель дополнительно содержит спектр комптоновского рассеяния. Ковариационную матрицу спектра комптоновского рассеяния также полагаем диагональной  ( – единичная матрица,  – вектор дисперсий) причем  - число отсчётов в спектре комптоновского рассеяния. - погрешность формирования спектра комптоновского рассеяния задаётся в параметрах поиска пиков.
Расчёт погрешностей отличается от сцинтилляционной модели тем, что в ППД методике присутствует процедура поиска пиков имеющая нелинейный характер. Дисперсия оценок активностей в этом случае вычисляется следующим образом: 
.
 - парциальные (рассчитанные в пределах объединения значимых областей определения коррелированных с i-м компонентом элементарных спектров) невязки для данного нуклида. Значимая область определения - область, где значения элементарного спектра отличны от нуля.
 - максимальное значение из порога детектирования i- го нуклида и диагонального элемента ковариационной матрицы параметров для параметра  в режиме обработки спектров с вычитанием спектра комптоновского рассеяния.
 - минимальное значение порога из значений, рассчитанных по всем n значащим линиям i-го нуклида.
 - значение порога детектирования задаваемое в параметрах настройки процедуры поиска пиков.
 - интегральное значение спектра комптоновского рассеяния в области равной трём полуширинам пика для энергии  j-ой линии i-го нуклида.
- квантовый выход j-ой линии i-го нуклида.
 - эффективность регистрации для энергии .
;
последняя итерация;
 - время измерения;
 - период полураспада нуклида (период полураспада материнского нуклида, обеспечивающего радиоактивное равновесие цепочки нуклидов, в случае цепочки нуклидов).
 - коэффициент линейного энергетического дрейфа ( ) j-ой компоненты рассчитанный как коэффициент линейной регрессии оценённого нелинейного энергетического дрейфа.
 
Посмотрим на обработку реального спектра в разных режимах.
 
 
Рис 14. Результаты обработки без коррекции дрейфа.
 
На рисунке 14 представлены результаты обработки спектра подсыпки под полом загрязнённой Ra-226 (спектр измерен в Московском городском центре санэпиднадзора 31.12.2002 года). Показан высокоэнергетический хвост спектра, поскольку именно там лучше проявляются эффекты, связанные с энергетическим дрейфом. Достаточно большая активность Ra-226 приводит к существенному энергетическому дрейфу спектрометра. На рисунке представлены результаты обработки без коррекции дрейфа. Результаты никуда не годные (невязка разложения = 51.8).
 
 
Рис 15. Результаты обработки с коррекцией линейного дрейфа.
 
На рис. 15 представлены результаты обработки того же спектра, но с коррекцией линейного дрейфа (параметры a и b в модель спектра включены). Результаты значительно лучше (невязка = 22.6), но от идеала очень далеки.
 
 
Рис 16. Результаты обработки с коррекцией нелинейного дрейфа.
 
На рис. 16 всё та же проба, но в параметрах обработки включёна коррекция нелинейного дрейфа (параметр с модели спектра). Значительное улучшение налицо (невязка = 10.9).
 
 
Рис 17. Результаты обработки с коррекцией нелинейного дрейфа и разрешения.
 
На рисунке 17 результаты обработки с включённой коррекцией дрейфа разрешения спектрометра (невязка = 7.5).
 
 
Рис 18. Результаты обработки с коррекцией нелинейного дрейфа, разрешения и Z эффективное.
 
На рисунке 18 окончательный вариант обработки, включающий и разрешение на варьирование Z эффективное. Невязка уменьшилась не сильно, но существенно изменилась оценка активности Pb-210. Она стала ближе к активности Ra-226, что очень похоже на правду, поскольку проба является подсыпкой из под пола (что-то, чем было засыпано межэтажное перекрытие под деревянным полом) квартиры на шестом этаже старого дома - не химически агрессивная среда и радиоактивное равновесие между Ra-226 и Pb-210 весьма вероятно.
Невязка разложения выше нормы, но добиться малой невязки при приличной статистике и активной пробе на данном спектрометре практически невозможно, поскольку начинают сказываться эффекты, не учитываемые в нашей модели спектра. Старенький Рижский детектор времён начала перестройки и старенькая электроника фирмы «Аспект» не выдерживает загрузки – пики расплываются в основаниях, а наша модель пика такую хитрую деформацию формы пика не предполагает. В данном случае, поскольку число компонент разложения невелико, лучше работает оконный метод (естественно, после коррекции энергетического дрейфа).
 
Рис 19. Результаты обработки оконным методом с коррекцией нелинейного дрейфа, разрешения и Z эффективное.
 
Обработка оконным методом после коррекции энергетического дрейфа даёт значительно меньшую невязку разложения, поскольку нюансы, связанные с формой пика, уже не учитываются.
  

Пики утечки 

Гамма кванты с энергией более 1022 кэВ, при взаимодействие с веществом, могут образовывать электрон-позитронные пары.           r радиус электрона, a -постоянная тонкой структуры, Z – заряд ядра, Eγ – энергия гамма кванта, k и b – константы определяемые при калибровке.
 Позитрон мгновенно аннигилирует, порождая два гамма кванта с энергией 511 кэВ, разлетающихся в противоположные стороны. В итоге вместо одного гамма кванта образуются три гамма кванта, которые и могут зарегистрироваться в детекторе. Поскольку летят они одновременно, регистрируются как один импульс. При регистрации только одного аннигиляционного кванта, формируется аннигиляционный пик (в детекторах с геометрией измерения более 180o может формироваться и двойной аннигиляционный пик с энергией 1022 кэВ). При регистрации исходного гамма кванта (после взаимодействия) формируется пик двойной утечки (E = Eγ,- 1022), а при регистрации исходного гамма кванта и одного из аннигиляционных – пик одиночной утечки (E = Eγ,- 511).
 

  
 
Рис 20. Пик одиночной утечки (2103.5 кэВ) в спектре Th-232.
 На рисунке пик одиночной утечки от линии Th-232 с энергией 2614.5 кэВ. Площадь пика составляет 10.2 % от основного.

 
Рис 21. Пик двойной утечки (1592.5 кэВ) в спектре Th-232.
 На рисунке пик двойной утечки от линии Th-232 с энергией 2614.5 кэВ. Площадь пика составляет 2.74 % от основного
 
Вероятность регистрации образовавшихся трёх гамма квантов в том или другом пике зависит от эффективности регистрации гамма квантов фотопиках и полной эффективности регистрации в детекторе. Такие пары образуются и в счётном образце и в материалах детектора, но большую вероятность зарегистрироваться одновременно имеют гамма кванты, образовавшиеся непосредственно в детекторе. Для расчёта данного эффекта по формулам требуется знание и конструкции и материалов детектора, что далеко не всегда известно.
В пакете «СПЕКТР» для учёта эффектов образующих пики утечки используется калибровка функций эффективности регистрации гамма квантов в пиках одиночной и двойной утечки.
 
 
Рис 22. Таблицы эффективности регистрации в пиках утечки.
 
Эффекты образования пар, происходящие в счётном образце, учитываются при перерасчёте функций эффективности регистрации в пиках утечки, но в реальности вклад их очень мал.
 

Каскадные гамма кванты

Для детекторов с хорошей эффективностью регистрации становятся существенны проблемы, связанные с регистрацией каскадных гамма квантов. Каскадные гамма кванты – кванты, родившиеся в процессе одной реакции распада с промежутком времени в единицы, десятки и сотни пикосекунд (до единиц наносекунд). Такие гамма кванты в современных спектрометрах, если регистрируются, регистрируются как один импульс. А каскадную схему распада имеют очень многие нуклиды.
 
Посмотрим на примере расчёта функции эффективности регистрации в фотопиках для эталона на основе Eu-152 измеренного на хорошем детекторе (HPGe, паспортная эфф. рег =120%) как сказывается учёт или не учёт особенностей регистрации каскадных гамма квантов.
 
Рис 23. Эффективность регистрации гамма квантов в фотопиках.
 
«Эффективность регистрации в фотопиках - это отношение числа зарегистрированных в пике определённой энергии импульсов к числу излучённых гамма квантов данной энергии». К сожалению, это определение годится только для одиночных гамма квантов, а не гамма квантов летящих каскадом (на нашем рисунке такому условию отвечает точка, полученная при измерении Cs-137).
 
Для каскадных гамма квантов вероятность регистрации кванта в фотопике:
          .   Здесь:  - вероятность регистрации j – ого кванта, если бы он не был каскадным (в данном случае понятия эффективность регистрации и вероятность регистрации идентичны).  - полная условная вероятность регистрации i – ого кванта, образующего каскад с j –ым квантом. Полная вероятность – вероятность того, что квант зарегистрируется в любой области спектра (не обязательно в фотопике) – определяется полной эффективностью регистрации для данной энергии. Условная вероятность - значит то, что вероятность выхода i-ой линии рассчитывается не на распад, а на выход j – ой линии.
 
В итоге, если не учитывать указанные поправки мы получим эффективность регистрации, показанную на графике 1 (рассчитанные точки кривой эффективности отображаются вертикальными линиями и для наглядности соединены отрезками экспонент). В данном случае большой коаксиальный HPGe детектор n-p типа имеет максимум эффективности регистрации в области 150 кэВ (правее левой точки – 122 кэВ), а все точки от второй должны бы попасть с той или иной точностью на экспоненту. Это не происходит – есть существенные выбросы и в целом эффективность регистрации сильно занижена (для точки Cs-137, 661 кэВ, на ~ 15%).
 
Точность поправок зависит от точности калибровки полной эффективности регистрации. Третий график иллюстрирует, что произойдёт, если полная эффективность регистрации окажется завышенной.
 
Что требуется для учёта эффектов связанных с каскадной схемой распада:
  • 1. прежде всего – информация о каскадных схемах распада и процедуры или программы для редактирования этой информации,
  • 2. процедуры для расчёта полной эффективности регистрации гамма квантов в спектрометре.
 
В настоящее время пакет «СПЕКТР» поставляется с библиотекой включающей 509 наиболее распространённых нестабильных нуклидов. В библиотеку включена информация о каскадной схеме распада для всех естественно радиоактивных нуклидов и для 28 наиболее распространённых нуклидов - продуктов деления и активации. Библиотека постоянно пополняется такой информацией (сложность в том, что доступная на сайте http:\www.nndc.bnl.gov/nudatинформация о каскадных схемах распада представлена в графическом виде и перенос её в пакет «СПЕКТР» приходится делать вручную).
 
Информация о каскадных переходах является частью информации о гамма линии. Соответственно, процедура редактирования информации о каскадных схемах распада в пакете «СПЕКТР» - это процедура редактирования параметров гамма линии. Форма процедуры выглядит следующим образом (на примере редактирования одной из линий Co-60):
 
 
Рис 24. Форма редактирования параметров гамма линии.
 
Вторая страница формы - «Каскадные переходы»:
 
 
Рис 25. Информация о каскадных переходах для линии Co-60 с энергией 347.14 кэВ.
 
Таблица содержит список всех линий нуклида за исключением редактируемой. Линии, формирующие непосредственный каскад с редактируемой линией, выделяются зелёным или синим цветом. Оператор может включить линию в список каскадных или исключить из него двойным щелчком по линии или с помощью всплывающего меню.
Требуется помечать как каскадные только линии, формирующие непосредственный каскад с редактируемой. Например, в схеме распада Co-60:
 
Рис 26. Схема распада Co-60 в Ni-60.
 
Для линии, формируемым переходом с 3-его уровня на 2-ой (Q=0.0075), требуется указать как каскадные линии, образуемые переходом нуклида с 2-ого уровня на первый (Q=0.0076) и со второго на нулевой (Q=0.0012) - рисунок 25.
Для линии, формируемым переходом с 3-его уровня на 1-ый (Q=99.85), требуется указать как каскадную линию, образуемую переходом нуклида с 1-ого уровня на нулевой (Q=99.9826) – рисунок 27.
 
 
Рис 27. Информация о каскадных переходах для линии Co-60 с энергией 1173.23 кэВ.
 
Подключение информации о каскадной схеме распада к процедуре обработки спектра осуществляется вызовом пункта меню «Сервис/ Линии сложения каскадных/ Включить в таблицу» и установки отредактированной таблицы нуклидов в качестве рабочей в параметрах шаблона обработки.
 

Рис 28. Подключение таблицы нуклидов в шаблон обработки.
 
Для расчёта вероятности регистрации каскадного гамма кванта в фотопике, спектре комптоновского рассеяния или в пике сложения каскадных требуется, кроме информации о линии (энергия, выход, коэффициент внутренней конверсии и информация о каскадных), функции эффективности регистрации гамма квантов в фотопиках и полной эффективности регистрации в спектрометре.
 
Для калибровки полной эффективности регистрации рекомендуется использовать нуклиды имеющие либо только одну линию (таких нуклидов я не помню), либо с одной наиболее мощной линией (Am-241, Cd-109, Co-57, Ce-139, Sn-113, Cs-137, Mn-54, Zn-65, Co-60, K-40). Процедура калибровки эффективности в пакете «СПЕКТР» рассчитывает полную эффективность регистрации для любого эталона с любым числом линий (при этом рассчитывается усреднённая энергия и усреднённый выход), но вопрос о подключении рассчитанной точки в таблицу полной эффективности регистрации оставляет на усмотрение оператора. Практика показала, что использование даже одной точки в таблице полной эффективности регистрации (например, рассчитанной для Eu-152) существенно улучшает ситуацию с расчётом каскадных эффектов, чем при отсутствии такой точки (итоговая полная эффективность регистрации для заданной энергии в процедуре обработки использует информацию и об эффективности регистрации в фотопиках). Но если мы имеем несколько точек для различных энергий полной эффективности регистрации рассчитанных по монолиниям, включение точки рассчитанной усреднением по ряду линий вряд ли улучшит итоговую таблицу полной эффективности регистрации
 
25 апреля 2013 г.
Дрёмин Геннадий Иванович.